寬帶近紅外（NIR）光源在夜視、生物組織成像、醫(yī)學(xué)診斷、近紅外光譜學(xué)和食品檢測等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。與傳統(tǒng)寬帶近紅外光源相比，寬帶近紅外熒光粉轉(zhuǎn)換發(fā)光二極管（pc-LED）由于其結(jié)構(gòu)緊湊、使用壽命長、封裝技術(shù)成熟以及寬帶發(fā)射可調(diào)性等優(yōu)點而備受關(guān)注。獲得高效寬帶pc-LED光源的關(guān)鍵于開發(fā)高效、熱穩(wěn)定好且能夠被藍(lán)光有效激發(fā)的寬帶近紅外熒光材料。石榴石結(jié)構(gòu)氧化物（化學(xué)通式A3B2C3O12）因其較高的結(jié)構(gòu)剛性被認(rèn)為是一類比較理想的基質(zhì)材料用于Cr3+摻雜實現(xiàn)高效寬帶近紅外發(fā)光。然而，目前Cr3+摻雜的高效石榴石寬帶近紅外熒光粉發(fā)射波長受到嚴(yán)格的限制，其發(fā)射峰往往小于800 nm。當(dāng)波長向長波移動過程中往往會導(dǎo)致Cr3+近紅外發(fā)光明顯的量子效率降低或者發(fā)光熱穩(wěn)定性急劇下降。因此，探索有效的策略實現(xiàn)兼具高量子效率（> 90 %）和高熱穩(wěn)定性（> 90%@423 K）的寬帶近紅外長波（> 800 nm）發(fā)光材料是當(dāng)前一大挑戰(zhàn)。

圖1. Cr3+摻雜Na2CaSn2Ge3O12石榴石高效寬帶近紅外長波發(fā)光材料設(shè)計及器件性能。圖片來源：Chem. Eng. J.

    針對這一問題，廣東工業(yè)大學(xué)相關(guān)研究人員通過在石榴石框架中引入[Na+-Sn4+]單元，同時重構(gòu)十二面體和八面體，設(shè)計并合成了Na2CaSn2Ge3O12石榴石材料。在八面體格位引入Cr3+離子實現(xiàn)了發(fā)射峰值在820 nm，發(fā)光范圍為700-1200 nm的寬帶（FWHM=140 nm）近紅外發(fā)光。利用Ta5+共摻雜的電荷補(bǔ)償策略，將Na2CaSn2Ge3O12:Cr3+的內(nèi)量子效率（IQE）從93.06%提高到95.04%。通過陷阱介導(dǎo)的能量補(bǔ)償策略，實現(xiàn)了破記錄的Cr3+摻雜寬帶近紅外長波發(fā)光零熱猝滅性能（99.39% @423 K）。封裝的寬帶近紅外pc-LED器件表現(xiàn)出優(yōu)異的性能：1300 mA下近紅外輸出功率達(dá)590.9 mW，30 mA下光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）為32.62%。利用此器件展示了其在夜視、無損檢測和近紅外成像方面的應(yīng)用。該研究對于推進(jìn)Cr3+摻雜石榴石基高效寬帶近紅外長波發(fā)射熒光材料的探索具有重要意義，有助于下一代智能近紅外光源的發(fā)展。

 圖1. (a) Na2CaSn2Ge3O12:xCr3+的XRD譜圖。(b) Na2CaSn2Ge3O12和 (c) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+的XRD精修圖。 (d) Na2CaSn2Ge3O12晶體結(jié)構(gòu)圖。(e) 能譜圖。(f) SEM圖。圖片來源：Chem. Eng. J.

         圖2. (a) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+的發(fā)射和激發(fā)光譜。（b) 激發(fā)譜。(c) 發(fā)射光譜。(d) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+的光致發(fā)光衰減曲線。(e) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+, 0.03 M/N (M = Li+, Na+, K+; N = Nb5+, V5+, Ta5+)的發(fā)射強(qiáng)度。(f) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+, 0.03 M/N (M =  Li+, Na+, K+; N = Nb5+, V5+, Ta5+)的光致發(fā)光衰減曲線。圖片來源：Chem. Eng. J.

           圖3. (a) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+的變溫發(fā)射光譜。(b) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+, 0.03Ta5+的變溫發(fā)射光譜。

(c) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+和Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+, 0.03Ta5+的發(fā)射強(qiáng)度與溫度變化關(guān)系。(d) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+和Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+, 0.03Ta5+與代表性石榴石基近紅外熒光粉的TQ特性對比。(e) Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+和Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+, 0.03Ta5+隨溫度變化的FWHM。(f) Arrhenius方程擬合。(g) 發(fā)光機(jī)理圖。圖片來源：Chem. Eng. J.

                   圖4. (a) 不同驅(qū)動電流下近紅外pc-LED器件的發(fā)光光譜。插圖:近紅外pc-LED點亮和關(guān)閉的照片。(b) 采用

    Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+和Na2CaSn2Ge3O12:0.03Cr3+, 0.03Ta5+制備的寬帶近紅外pc-LED器件在不同驅(qū)動電流下的近紅外輸出功率和PCE，以及與以往報道的石榴石基近紅外熒光粉的比較。(d) 酒精濃度檢測。(e) 夜視。(f)/(g) 透視與成像。(h) 遠(yuǎn)距離夜視。圖片來源：Chem. Eng. J.

    這一成果近期發(fā)表在Chemical Engineering Journal 上。

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